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中南大学刘敏教授团队发表系列碳基电催化剂的最新研究成果论文

发布时间：2021-10-18 10:55:25 浏览次数：572 来源：中南大学若有侵权请联系400-0815-589删除

近日，针对CO₂催化转化这一难点问题，中南大学刘敏教授团队在Angew. Chem. Int. Ed.报道了s区单原子Mg催化剂和单原子Zn催化剂，可将二氧化碳高效电还原成一氧化碳。此外，通过选择性化学滴定和理论计算，指认出了碳基催化剂用于电催化氧还原生成H₂O₂的关键活性位点。

碳基催化剂在碳中和领域的能源催化方面具有重要应用，但设计高效催化剂并厘清其中的催化机制仍充满挑战。目前，构建d区金属单原子为活性中心的电催化剂受到人们的广泛关注，然而传统的d区金属单原子具有高度定向且局域化的3d轨道，使得活性位点与CO发生强的杂化作用，从而导致CO在3d金属活性位点上的脱附非常困难，这将严重阻碍CO₂电催化剂的发展。为此，刘敏教授团队将s区镁原子催化剂用于二氧化碳电还原，克服了传统过渡族金属活性位点面临的CO脱附困难的问题。文章通过理论与实验相互作证，原位与非原位表征技术相互辅助，清晰地探究出CO₂电还原反应过程，获得高性能的二氧化碳电还原性能。同时，刘敏教授等设计并制备了配位不饱和、低价态Zn-N₃催化活性位点。相较于常见的Zn-N₄位点，不饱和状态Zn-N₃位点能够显著降低反应能垒、具有更优异的电催化CO₂转化为CO性能。此外，刘敏教授等设计并制备了超薄氧掺杂碳纳米片催化剂，在电催化合成H₂O₂反应中展现高选择性和高活性，采用选择性化学滴定策略和DFT理论模拟分析，发现C=O官能团活性贡献最大，是具有最高活性的催化位点。

该项研究获得了科技部重点研发国际间重点合作项目、国家自然科学基金、湖南省自然科学基金、湖南省重点研发项目的支持。

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