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中南大学刘敏团队在AngewChemIntEd发表单原子高效碱性析氢重要进展

发布时间：2021-12-01 14:28:03 浏览次数：670 来源：中南大学若有侵权请联系400-0815-589删除

中南大学物理与电子学院刘敏特聘教授团队与慕尼黑大学合作者共同在国际顶级刊物Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Optimizing hydrogen binding on Ru sites with RuCo alloy nanosheets for efficient alkalinehydrogen evolution”的研究论文。我校蔡超博士后为论文第一作者。我校刘敏教授，慕尼黑大学Emiliano Cortés教授为共同通讯作者。

图为RuCo纳米片形貌及原子结构分析

钌(Ru)基催化剂以其优异的性能和理想的成本成为碱性析氢反应(HER)中替代铂(Pt)的候选催化剂。Ru位点上的氢键(Ru-H)是限制其HER活性的重要因素。密度泛函理论(DFT)计算表明，Ru-H结合能的实质是Ru的4dz2轨道与H的1s轨道之间的强相互作用。Ru位点与衬底(Co和Ni)之间的电荷转移导致Ru的4dz2带中心适当下移，导致RuCo体系中H*的吉布斯自由能为0.022 eV，远低于纯Ru体系的0.133 eV。通过采用快速共沉淀法制备RuCo ANSs，然后进行温和的电化学还原。结构表征结果表明，Ru原子以xy平面对称和z向不对称配位的孤立活性中心嵌入到Co衬底中。氢传感器和程序升温脱附测试表明，与纯Ru纳米颗粒相比，RuCo ANS中的Ru-H相互作用显著增强。实验结果显示，RuCo ANSs显示出极高的HER催化活性，在10 mA cm-2下的过电位为10 mV。在100 mV下的TOF值为8.52 s-1，远优于商用Pt/C和Ru/C催化剂。即使在复杂的工作条件下，RuCo ANSs在HER的过程中也表现出高度的稳定性。这些发现是迈向高活性催化剂的重要一步，这些催化剂可用于各种涉及氢的应用，如氨硼烷降解、水-气变换和甲烷蒸汽重整反应。

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