氢能普遍被认为是应对未来能源危机最有希望的绿色能源，而电化学析氢反应(HER)是转换和储存有效途径。贵金属铂(Pt)基催化剂由于其对氢的较低的结合能，表现出了较高的催化活性和快速的反应动力学，然而其稀缺性和高成本仍然阻碍了其大规模应用。因此，制备基于Pt单原子催化剂(SAC)不仅可以尽可能减少Pt的负载量，同时兼具高效的催化性能，是应对当今世界对Pt基催化剂需求量日益增长的关键手段之一。

李广教授课题组及其合作者通过两级分散策略巧妙设计并制备出锚定在α-MoC1-x@C载体上的几乎零价态的Pt单原子高效HER系列催化剂：PtSA/α-MoC1-x@C-n(n = 0.5，0.75，1.0，1.5wt%)。该催化剂实现了极低的Pt负载量，同时在全pH值范围内实现HER高催化活性及高稳定性。这项工作不仅展示了全pH值范围内电化学析氢的优良催化剂，而且提供了零价Pt SAC的合理设计策略，从理论和实验两方面揭示了其高效催化机理。

图1 PtSA/α-MoC1-x@C-n(n = 0.5，0.75， 1.0，1.5wt%)催化剂合成策略和HAADF-STEM 图片。

图2 PtSA/α-MoC1-x@C-0.75的电子结构表征。a) Pt 4f XPS光谱。b)Pt L3边XANES光谱(插图为边前峰的部分放大)。c)Pt L3边的FT-EXAFS曲线。d) Mo K边XANES谱。e)Mo K边的FT-EXAFS曲线。f) PtSA/α-MoC1-x@C-0.75的差分电荷密度(单位为0.007 e·Å-3，浅蓝色、灰色和紫色球分别代表Mo、C和Pt)。

图3 碱性环境中PtSA/α-MoC1-x@C-n(n= 0.5，0.75， 1.0，1.5wt%)催化剂的HER性能。

图4 酸性环境中PtSA/α-MoC1-x@C-n(n= 0.5，0.75，1.0，1.5wt%)催化剂的HER性能。

图5 DFT模拟反应物和中间体的吸附行为。a) 氢、水和氢氧化物在α-MoC1-x和α-MoC1-x -Pt表面的优化吸附几何结构。b) 氢在α-MoC1-x -Pt和α-MoC1-x -Pt表面吸附的吉布斯自由能图。c) α-MoC1-x和α-MoC1-x -Pt催化剂对水和氢氧化物的吸附自由能。(浅蓝色、灰色、紫色、红色和白色小球分别代表Mo、C、Pt、O和H)。

该研究成果以“Confining Zero-Valent Platinum Single Atoms in α-MoC1-x for pH-Universal Hydrogen Evolution Reaction”为题在国际著名期刊《Advanced Functional Materials》上在线发表。安徽大学为第一通讯单位，2020级材料科学与工程学院博士研究生王雯、物质科学与信息技术研究院硕士研究生吴宇轩为论文共同第一作者，安徽大学物质科学与信息技术研究院林运祥博士、杨丽副教授、材料科学与工程学院李广教授和北京科技大学姜勇教授为论文共同通讯作者。

该项研究工作得到了国家自然科学基金(11674001、21803063)、科技部重点专项课题(2017YFA0403503)、安徽省领军人才团队项目(LTIT20200002)和安徽省自然科学基金(KJ2020A0018)等联合资助。