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为骨架材料开辟新方向：海南大学王宁教授团队设计和合成稳定开壳型单态双自由基构建有机框架

发布时间：2022-04-15 09:08:36 浏览次数：499 来源：海南大学若有侵权请联系400-0815-589删除

近日，海南大学王宁教授研究团队通过使用卤素离子作为连接节点，形成框架结构的多氢键，合成新型晶体框架材料XHOF。该研究为铀的固定化提供了一种策略，为合成具有潜在应用前景的骨架材料开辟了一个新的方向。

铀(VI)的光还原机理

该材料具有不同于MOFs、COFs和HOFs的连接模型，因此是一种首次开发的框架材料。团队基于7,7,8,8-四氨基喹二甲烷(TAQ)配体和氯离子(Cl−)合成了XHOF-TAQ, 结构分析表明，氯离子作为连接节点，通过三个氢键连接三个相邻配体，形成规则的3D结构框架。Cl−的吸电子效应、TAQ的富电子特性增强了晶体结构结构中的氢键，并赋予XHOF-TAQ在不同溶剂中的高稳定性。

XHOF-TAQ对铀(VI)的光还原性能研

此外，XHOF-TAQ中的TAQ配体在光照下具有开壳单重态双自由基结构，可释放激发电子，从而催化可溶性铀(VI)还原为不溶性铀(IV)，达到固定液态铀的功能。即使XHOF-TAQ是在0.10 g/L的低剂量情况下，还原率仍然高达93.0%。由于其合适的带隙和带位，XHOF-TAQ对铀具有选择性光还原能力。

3月16日，该团队以海南大学南海海洋资源利用国家重点实验室为唯一通讯单位，在Nature子刊《Nature Communications》(自然通讯)上发表了题为“Halogen hydrogen-bonded organic framework (XHOF) constructed by singlet open-shell diradical for efficient photoreduction of U(VI)”“单重态开壳双自由基结构的卤素氢键有机骨架(XHOF)用于U(VI)的高效光还原”的文章。

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